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復旦大學王琳團隊揭示我國典型城市上海大氣污染納米微細粒子形成

復旦大學王琳團隊揭示我國典型城市上海
大氣污染納米微細粒子形成的化學機制
研究成果發表於《科學》期刊孕育大氣污染防治新希望

新聞中心訊污染城市大氣中的納米微細粒子是怎樣從不可勝數的空氣分子形成的？最近，這件聽起來無異於大海撈針的事情被復旦大學環境科學與工程系教授王琳和他的科研團隊做成瞭。四年籌備，三年半實驗與數據分析，兩年持續觀測，他們首次發現並證實瞭我國典型城市上海大氣中的硫酸-二甲胺-水三元成核現象，揭示瞭我國典型城市上海大氣污染納米微細粒子形成，也就是所謂大氣新粒子形成的化學機制，為我國大氣顆粒物污染防治政策的制定提供瞭新的科學證據。

在此之前，污染城市大氣中的大氣新粒子形成事件的化學與物理機制一直是一個未解之謎。對於他們的發現，王琳給出瞭一個比喻：這相當於我們從133倍於地球人口數的氣體分子中找出瞭最關鍵的那2個，一個是硫酸分子，另一個是二甲胺分子，他們碰到一起，就可能發生大氣新粒子形成事件瞭。 7月20日，研究結果以《中國典型超大城市的硫酸-二甲胺大氣新粒子形成事件》（ Atmospheric New Particle Formation from Sulfuric Acid and Amines in a Chinese Megacity ）為題發表於國際頂級學術期刊《科學》（Science）。復旦大學環境科學與工程系博士生姚磊、芬蘭赫爾辛基大學博士生奧爾加加爾馬什（Olga Garmash）為共同第一作者，王琳為通訊作者。

攻堅克難：挑戰大氣新粒子形成事件的世界未解之謎

大氣PM2.5污染是關系國計民生的重要議題。在大眾觀念中，工廠和汽車的尾氣排放是造成PM2.5顆粒物污染的主要原因之一，這是由人類活動或者自然活動所帶來的大氣顆粒物直接排放，我們的術語稱之為一次排放。王琳介紹說，除瞭一次排放，在空氣當中，時常發生著的，還有顆粒物的二次形成。

相較於一次排放，二次形成過程較為復雜。其形成過程大致分為兩種：第一種過程指空氣中的揮發性氣體可通過化學反應生成飽和蒸氣壓較低的反應產物，這類物種會凝降在已有顆粒物的表面上，增加顆粒物的質量濃度；而另一種過程則會大幅增加顆粒物的數量濃度，大氣中部分氣體分子隨機碰撞，通過分子間作用力或化學鍵而生成分子團簇，分子團簇的進一步生長則形成瞭納米微細粒子，也就是大氣新粒子，期間發生從氣體到凝聚態的相變；這些納米微細粒子的繼續生長，則可以造成大氣PM2.5污染。二次形成讓大氣中的顆粒物變得更重、更多，我們課題組目前主要關註變多的過程，研究城市空氣中的大氣新粒子是怎麼形成的。王琳說。

近年來，相對潔凈大氣中的大氣新粒子形成事件的大氣化學機制被逐漸建立。然而，城市大氣因其成分的復雜性和多樣性，其中的大氣新粒子形成事件的特征與潔凈大氣中的該類事件有著顯著區別。在大氣新粒子的形成過程中，從小於1納米的氣態前體物分子到1-2納米左右的分子團簇再到幾個納米的納米微細粒子，質量和粒徑都十分微小，其大氣混合比更是在兆分之一（10-12）以下，這給科研人員開展原位、實時的測量提出瞭極大的實驗挑戰。

圖1.應用硝酸根試劑離子化學電離-飛行時間質譜技術所識別的大氣痕量物種的質量虧損圖。

通過測量3納米以下顆粒物的濃度來判斷大氣新粒子形成事件是否發生已經很難瞭，還要想辦法把與這一過程相關的氣態前體物和分子團簇的化學組分測出來，再識別其中哪些分子和分子團簇對這一事件有著比較直接相關的貢獻。從測量到識別再到形成機制的推導，每一個步驟的推進都是一次難上加難的拓荒，因此城市大氣中的大氣新粒子形成事件的化學與物理機制一直是一個未解之謎，是大氣化學研究領域的難點之一。

利用國際上最新發展的納米顆粒物粒徑放大技術，從2014年3月到2016年2月，王琳團隊針對這一難題在上海開展瞭長達兩年的連續大氣觀測。我們就在復旦大學邯鄲校區第四教學樓的樓頂做（實驗），那裡有一個環境系的大氣超級觀測站。但這一技術還遠遠未發展到高度自動化的黑箱階段，隻X戰警多鏡頭行車記錄器專業網｜小貨車行車記錄器｜小貨車行車記錄器推薦｜小貨車行車記錄器安裝有使用者對儀器有深入瞭解並積累瞭豐富的使用經驗，才能在一定程度上保障測量數據的準確性和真實性。

進行大氣外場觀測、成功捕獲信息是研究攻堅克難的關鍵性播種環節，要想讓種子生根發芽到最終結果，還需要持續不斷的澆灌。

我們做瞭兩年觀測，其中在2015-2016年冬季還使用瞭包括飛行時間質譜在內的更多儀器設備，進行瞭加強觀測，積累下來的數據少說也有幾百個G瞭。王琳說，數據分析、現象識別和信息甄別也是一項大工程。從2016年3月到2017年7月，他們和來自芬蘭赫爾辛基大學的合作者一起，花瞭一年半的時間，才完成瞭對收集來的海量數據的系統整理和深入分析。

功夫不負有心人，三年半的時間，王琳團隊終於收獲累累碩果：他們測得瞭上海城市大氣中1-700 納米區間大氣顆粒物的粒徑分佈濃度，獲得瞭大氣新粒子的形成速率和成長速率；並應用大氣常壓界面-飛行時間質譜和硝酸根試劑離子化學電離-飛行時間質譜技術，測量瞭大氣新粒子形成事件期間大氣中性和帶電分子團簇的化學組分。

研究結果表明在我國典型城市上海大氣新粒子的形成過程中，一個氣體硫酸分子和一個二甲胺分子隨機碰撞，通過氫鍵形成穩定的分子簇，分子簇通過與其他硫酸分子、二甲胺分子或其他硫酸-二甲胺團簇的碰撞繼續生長；一定尺寸以後，其他物種（例如極低揮發性有機化合物）開始加入這個過程，並最終形成大氣新粒子。

研究中還觀測到瞭世界各地大氣外場觀測中最高的硫酸二聚體質譜信號，並識別瞭多個關鍵硫酸-二甲胺分子團簇，所得的上海大氣中新粒子形成速率與實驗室中硫酸-二甲胺-水三元成核模擬實驗所得的新粒子形成速率具有一致性。這是首次在外場觀測中發現並證實硫酸-二甲胺-水三元成核機制可以用於解釋我國典型城市大氣中的大氣新粒子形成事件。

圖2. 外場4鏡頭全景行車輔助系統觀測所測得的大氣新粒子形成速率與實驗室模擬的對比。

七年磨劍：堅守孕育大氣污染防治的新希望

據介紹，這一研究由復旦大學環境科學與工程系上海市大氣顆粒物污染防治重點實驗室、復旦大學大氣科學研究院教授王琳團隊與芬蘭赫爾辛基大學教授馬庫庫馬拉（Markku Kulmala）團隊、南京信息工程大學、上海市環境監測中心、上海市氣象局、上海市環境科學研究院、美國飛行器公司（Aerodyne）合作完成。研究成果有望解釋高污染城市大氣中的大氣新粒子形成事件，從而為我國的大氣顆粒物污染尤其是大氣顆粒物的二次形成提供潛在的防治措施，也有助於更好地理解我國的霧霾污染和更大尺度上的全球氣候變化。

對我們的研究來說，環境相關性是至關重要的，自然環境中不可控的因素太多瞭，往往需要很長時間隻能做一件事情。從2014年3月項目正式啟動，到2017年7月成果初顯，王琳和他的團隊一個項目做瞭三年半，實際上，這個項目花的時間遠不止這麼多。

我在美國做博士後的時候已經開始開展相關的課題瞭，那時候也預感到儀器設備的發展可能在近期會有一次突破，所以一直在等待機會。 2011年1月，王琳作為第一批青年千人紮根復旦，但在回復旦以前，他就開始為瞭這個項目四處忙碌。聯系廠傢、購置儀器、熟悉儀器的性能、熟練相關操作等準備工作並不簡單，王琳說，相較於直接花在做實驗上的時間，前期準備時間更長。

在復旦的前七年時間裡，王琳把一大半的精力都投在瞭這個項目上，但前幾年的研究幾乎看不到任何回報，很少有直接可見的文章產出。我心裡著急的很，但幸好復旦的科研環境還是比較寬松的，系裡的前輩也都很支持我做這件事情，沒有人掰著手指頭數我發瞭幾篇文章，催著我一定要出成果。王琳很感激這種理解和支持：國傢青年千人計劃的啟動資金資助大貨車4錄行車紀錄器｜大貨車4錄行車紀錄器安裝、國傢自然科學基金委的連續滾動支持、上海市各方同仁的通力合作、依托復旦大學而建的上海市大氣顆粒物污染防治重點實驗室五十多位同事共同打造的研究平臺，讓他做成瞭這件拖得很久又很難做的事情。

我們做環境研究的，講究做出來的科研成果在真實環境中有應用，是在真正的環境中發生的過程，而不是一個隻會在實驗室中發生的科學實驗。這也是王琳及其團隊堅持在成分復雜多樣的城市大氣中開展此項研究的原因。我們的研究成果和每個人的日常生活息息相關。

王琳認為，在中國典型的城市環境中，除瞭加強對污染物一次排放的監測和管理，對污染物的二次形成也應予以同樣程度的關註和重視。得益於此項研究中提出的化學機制，參與大氣新粒子形成過程中的關鍵化學物種將得到更有針對性的控制，從而有望有效地降低空氣中顆粒物的數量濃度，減輕我國的大氣顆粒物污染。另外，從更大的維度來看，將這一機制運用於全球氣候模式中，能夠更好地模擬全球大氣顆粒物乃至雲凝結核的數目，更好地理解整個地球的氣候變化趨勢。

談及項目之後的發展，王琳說：我們的研究還有很多值得進一步探索的地方，這個項目之後還會繼續。他希望，在現有的硫酸-二甲胺-水三元成核化學機制框架下，能進一步明確我國城市大氣新粒子形成事件中的前體物主控因素，理解城市大氣新粒子形成事件與霧霾形成的關系，從而助力國傢推出更有針對性的污染防控措施。